我国是一个资源稀缺、粗放经营的发展中国家, 经济增长越来越受到资源和环境的约束。例如中国是世界上的废旧橡胶产生大国, 每年报废的汽车、摩托车、电动车、自行车轮胎等废旧轮胎总量约千万吨。这些废旧轮胎如果直接当废品处理掉, 不仅会造成资源的浪费, 同时也会给自然环境带来一定污染。如何更加有效地利用废旧资源成为当前迫在眉睫的问题。于利刚等人指出废橡胶粉是废橡胶利用的主要途径之一[1]。KHATIB和BAYOMY用胶粉、橡胶块分别替代砂和石子的方法制备了改性混凝土, 并对其力学性能进行了试验研究[2]; 朱涵指出外加橡胶的弹性混凝土可以应用在道路、桥梁、楼板、墙板等工程中, 而且具有良好的性能和应用前景[3]; 杨林虎对橡胶集料混凝土的内部孔结构进行了分析, 指出橡胶集料的加入使混凝土的延性提高了1.64~2.59倍[4]; 张宁等人对岩石中掺入橡胶粉做了相应的研究, 并指出掺入橡胶粉后材料的力学性能更稳定, 不易受外界条件的影响[5]; 郑莉娟、马一平等人通过对橡胶进行改性, 提高了水泥砂浆的延性和混凝土的抗折强度[6-7]。这些研究更加丰富了废旧橡胶粉的利用价值。由于橡胶粉具有较好的韧性、抗渗性、抗疲劳性且来源丰富, 在建筑行业中得到越来越广泛的应用[8]。研究废旧橡胶粉混凝土不仅拓宽了橡胶粉的应用渠道, 合理利用了资源, 并且有效地解决了环境污染问题。混凝土是当今世界上用量最大的人工建筑材料, 在我国, 每年浇筑混凝土(15~20)×108 m3; 与此同时, 城市改造建设会拆除部分老化的建筑与结构, 导致混凝土解体量越来越多[9]。目前我国的建筑垃圾已经占到城市垃圾总量的30%~40%, 其中50%~60%为废弃混凝土[10], 然而我国对于建筑垃圾的利用率极低, 一般用作回填或道路的基础材料的低级利用。废弃混凝土的粗细骨料配制的混凝土少数用于建筑结构构件、道路面层、制造水泥等; 绝大部分建筑垃圾未经任何处理, 便以露天堆放或填埋的方式进行处理[10]。这样不仅占有大量的耕地、耗费垃圾清理经费, 更重要的是造成了资源严重浪费和环境污染。在国外, 欧美等主要工业国家很早就开始了对再生混凝土的研究。TOPCU等国外学者在20世纪90年代就开始研究废弃的混凝土作再生骨料的性质[11]。DHIR等人试验发现, 再生混凝土抗压强度随龄期的发展规律与基准混凝土相似[12]。我国陈云钢等人发现再生混凝土内部的砂浆存在裂纹等缺陷, 添加活性矿物掺合料可以改善再生混凝土界面[13]; 许岳周等人对再生混凝土基本性能进行了研究, 提出抗压强度和弹性模量计算公式[14]。但总体来说, 再生混凝土的研究和工程应用仍落后于其他国家和地区, 加上我国不同地区、不同时期使用的混凝土质量相差较大, 使得再生骨料的性能有很大的差异, 因此对再生混凝土的研究和应用仍有很长的路要走[15]。在内蒙古地区蕴藏着大量的浮石资源, 以浮石作为混凝土粗骨料, 不但充分利用了地区资源优势、拓展了浮石的利用途径及其利用率, 而且能有效缓解机制碎石开采带来的生态环境破坏[16]。十八大以来, 国家正在从节约资源, 改变粗放经营方式, 走可持续发展道路, 建设生态文明的方向来建设美丽中国, 因而对废旧橡胶、再生骨料和天然浮石的研究是十分有意义的。
肖开涛在试验中得出, 50%的再生骨料取代率为临界值, 当再生骨料取代率小于50%时, 再生混凝土的抗压性能随再生骨料取代率有所增加, 但超过50%时, 再生混凝土的抗压强度开始下降[17]。肖建庄等人指出50%的再生混凝土出现抗压强度高于同龄期普通混凝土的变异现象[18]。张利娟等人也对再生骨料取代率为50%做了相应的研究[19]。从满足其功能、经济及环保方面要求来考虑, 本研究以50%再生粗骨料取代浮石骨料拌和成一种新型混合骨料混凝土, 定义新型混凝土材料为1:1再生骨料与轻骨料混凝土(recycled aggregate and lightweight aggregate concrete, RLC), 简称1:1 RLC混合骨料混凝土。通过对混合骨料混凝土的基本力学性能的研究[20], 为这种新型混合骨料混凝土在水工结构、道路、墙板、桥梁等结构应用提供理论依据, 也为再生骨料和浮石资源提供了新的应用前景。
1 试验方案 1.1 试验材料试验所用水泥采用冀东P.O.42.5普通硅酸盐水泥, 其性能指标详见表 1。细骨料采用河砂, 中砂, 细度模数2.5, 泥的质量分数为2%, 堆积密度1 465 kg/m3, 表观密度2 650 kg/m3, 颗粒级配良好。粗骨料按照V(再生骨料):V(浮石)=1:1进行选取, 再生骨料采用混凝土强度等级为C30废弃混凝土, 公称粒径为10~25 mm; 浮石采用内蒙古天然浮石。橡胶粉选用粒径为20目、60目、80目、100目、120目的废弃轮胎。水为普通自来水。减水剂采用萘系高效减水剂, 减水率为20%。
|
表 1 冀东P.O.42.5普通硅酸盐水泥性能指标 Table 1 Performance indices of Jidong P.O.42.5 ordinary Portland cement |
本试验以V(再生骨料):V(浮石)=1:1作为粗骨料, 根据m(水泥):m(水):m(再生骨料):m(浮石):m(砂):m(减水剂)=370:160:556:324:720:7.4拌和而成1:1RLC混合骨料混凝土, 以此作为基准组, 命名为1:1-J。橡胶粉是按照胶凝材料质量的3%、6%、9%掺入, 其中20目1:1RLC混合骨料混凝土的三组试件分别记为:1:1-XJ-20-3(掺量3%)、1:1-XJ-20-6(掺量6%)、1:1-XJ-20-9(掺量9%); 同理60、80、100、120目的1:1RLC混合骨料混凝土也是按以上形式命名。
按照《普通混凝土力学性能试验方法标准》(GB/T 50081-2002)[21]制备养护, 进行不同龄期的力学性能研究, 最后利用环境扫描电镜进行微观结构分析。
2 试验结果与分析 2.1 不同废旧橡胶粉掺量对1:1RLC混合骨料混凝土的影响分析本研究选用五种粒径(20目、60目、80目、100目、120目)不同掺量(3%、6%、9%)的橡胶粉对1:1RLC混合骨料混凝土抗压强度的影响, 结果如图 1所示。从图 1中可以看出:相对于基准组, 废旧橡胶粉的掺入使1:1RLC混合骨料混凝土的早期强度降低; 在橡胶粒径相同的情况下, 随着橡胶粉掺量的增加, 混合骨料混凝土早期的抗压强度逐渐降低。以图 1(a)28 d龄期为例, 相对于基准组, 1:1-XJ-20-3、1:1-XJ-20-6、1:1-XJ-20-9抗压强度分别降低了7.8%、11%、16%, 由此看出, 3%掺量最接近基准组, 9%掺量的下降率最大; 1:1RLC混合骨料混凝土在早期3 d、7 d抗压强度发育不稳定, 而在14 d以后随着胶粉掺量的增加下降趋势明显。
|
图 1 不同橡胶粉掺量对1:1RLC混合骨料混凝土抗压强度的影响 Figure 1 Effects of different dosage rubber powder on the compressive strength of 1:1RLC combined aggregate concrete |
分析原因, 橡胶粉的憎水性质决定了它与水泥石界面黏结性较差, 使得混凝土内部产生了大量的薄弱界面, 并且薄弱界面随橡胶粉掺量的增加而增多[22-23]。因此橡胶粉的加入, 使1:1RLC混合骨料混凝土中出现了这种弱界面(橡胶粉水泥薄弱界面), 最终导致外掺橡胶粉的1:1RLC混合骨料混凝土的强度降低。而且随着橡胶粉掺量的增加, 这种弱界面的增多致使混合骨料混凝土的抗压强度降低率增大。
2.2 不同橡胶粒径对1:1RLC混合骨料混凝土的力学性能影响分析不同橡胶粒径对1:1RLC (3%掺量)混合骨料混凝土力学性能的影响如图 2所示。从图 2中可以看出1:1RLC混合骨料混凝土在3 d、7 d时加入不同粒径橡胶粉, 抗压强度发育规律不太明显; 14 d后混凝土的抗压强度呈现有规律的分布, 抗压强度损失以80目为分界点, 随着橡胶粉目数的增加(粒径减小), 整体抗压强度呈现先减小后增大的趋势。混合骨料混凝土的28d强度损失率分别为7.8%、16.5%、18.9%、5.0%、12.2%, 可以看出掺入80目橡胶粉的强度损失率最大, 而20目和100目的强度损失率较小, 都在10%以内。
|
图 2 不同橡胶粒径对1:1RLC混合骨料混凝土的影响 Figure 2 Effects of different rubber particle size on 1:1RLC combined aggregate concrete |
分析原因, 废旧橡胶粉为有机弹性体, 橡胶粉作为细骨料加入到1:1RLC混合骨料混凝土中, 会从整体上削弱混凝土的强度, 致使1:1RLC混合骨料混凝土的强度降低。1:1RLC混合骨料混凝土随着橡胶粉粒径的减小(目数增大), 其薄弱面也逐渐增多, 致使80目以下的混合骨料混凝土抗压强度逐渐降低。同时赵丽妍指出, 混凝土在受力过程中, 这些弹性体缓解了微裂缝的产生和发展, 因此增加了混凝土的弹性[24]。正是由于这种弹性作用, 使得80目以上的混合骨料混凝土抗压强度逐渐升高。
3 微观结构分析 3.1 水化界面微观分析1:1-XJ-20-3-28 d、1:1-XJ-20-9-28 d橡胶粉界面SEM照片分别如图 3、4所示。由图 3看出, 橡胶粉表面呈现凸起, 表面不平整, 胶粉跟周边的水泥结合有缝隙, 且水化结合面不均匀; 图 4中可以看出水泥浆表面有较多的小毛刺状胶粉颗粒, 胶粉表面粗糙, 且带有凹凸形状, 胶粉跟水泥的结合面也有较多的缝隙, 水化效果面不平整。对比图 3和图 4可以看出, 废旧橡胶粉粒径相同的情况下, 胶粉掺量越多, 水泥跟胶粉水化时出现的缝隙就越多, 导致抗压强度越低。进一步验证了图 1中不同橡胶粉掺量对1:1RLC混合骨料混凝土抗压强度的影响。
|
图 3 1:1-XJ-20-3-28 d橡胶粉界面SEM照片 Figure 3 1:1-XJ-20-3-28 d SEM of rubber powder interface |
|
图 4 1:1-XJ-20-9-28 d橡胶粉界面SEM照片 Figure 4 1:1-XJ-20-9-28 d SEM of rubber powder interface |
1:1-XJ-20-3-28 d、1:1-XJ-20-3-7 d橡胶粉界面发育SEM图分别如图 4和图 5所示。通过对比看到, 图 5为水化7 d的水泥石和界面区, 表面松散, 缝隙较多; 图 4为水化28 d的水泥石和界面区, 混凝土表面较为密实, 并且缝隙相对减小, 这主要是由于早期水泥水化不充分所造成的。
|
图 5 1:1-XJ-20-9-7 d橡胶粉界面SEM照片 Figure 5 1:1-XJ-20-9-7 d SEM of rubber powder interface |
图 6为1:1-XJ-80-9-28 d橡胶粉界面SEM照片。图 4和图 6中橡胶粉掺量相同, 图 4中胶粉有较多的小毛刺状胶粉颗粒, 表面粗糙, 形状不规则, 胶粉跟水泥的结合面也有较多的缝隙。而图 6中的也是表面不平整, 同时其橡胶粉出现的地方有抱团现象, 胶粉聚堆周围较为蓬松, 有较多的缝隙。对比图 4和图 6可以看出, 在胶粉掺量相同情况下, 粒径越小, 水泥浆中的胶粉容易出现聚堆现象, 聚堆周围胶粉颗粒越多, 缝隙也就越多。
|
图 6 1:1-XJ-80-9-28 d橡胶粉界面SEM照片 Figure 6 1:1-XJ-80-9-28 d SEM of rubber powder interface |
图 7为1:1-XJ-80-9-28 d橡胶粉能谱分析区域, 图 8为1:1-XJ-80-9-28 d橡胶粉元素能谱分析, 表 2为1:1-XJ-80-9-28 d橡胶粉能谱成分表。从图 8和表 2中可以看出, 在水泥和橡胶粉的界面区域, C、O、Ca的质量分数最多, 分别为37.51%、31.09%、23.65%。这些现象符合橡胶粉的能谱分析[25]和水泥化学物质组成。橡胶粉主要化学组成是C和O, 而水泥的主要组成是Ca和O, 由此证实橡胶粉界面SEM照片中标注部分主要成分是橡胶粉和水泥。
|
图 7 1:1-XJ-80-9-28 d橡胶粉界面区域 Figure 7 1:1-XJ-20-9-28 d location of rubber powder interface |
|
图 8 1:1-XJ-20-9-28 d橡胶粉界面能谱分析 Figure 8 1:1-XJ-20-9-28 d EDS of rubber powder interface |
|
|
表 2 1:1-XJ-80-9-28 d橡胶粉界面能谱成分分析 Table 2 1:1-XJ-20-9-28 d EDS of rubber powder interface analysis |
图 9中(a)、(b)、(c)、(d)是基准组再生骨料和浮石的SEM照片。图 9(a)和图 9(c)分别为3 d和28 d再生骨料SEM照片。从图 9(a)中看到, 再生表面包裹着一层水泥浆, 同时表面有较多的缝隙; 图 9(c)显示出水化后混凝土表面更加平整密实, 但仍有缝隙。由此得出, 1:1RLC混合骨料混凝土的破坏, 其中一项原因是再生骨料与胶凝体表面的黏结失效[26]。
|
图 9 再生骨料和浮石界面的SEM照片 Figure 9 SEM photographs of recycled aggregate and pumice interface |
图 9(b)和(d)为3 d和28 d浮石界面的SEM照片。从图 9(b)看出, 浮石在与水泥水化前, 浮石表面凹凸不平, 同时表面分布很多孔洞; 图 9(d)可以看到, 水泥水化后, 浮石表面变得比原来平整许多, 同时其表面的孔洞数量减少了, 同时在水泥和浮石的结合面出现较多缝隙。
从1:1RLC混合混凝土内部结构的分析中得到, 掺入废旧橡胶粉后, 胶粉跟水泥之间的弱界面是导致1:1RLC混合骨料混凝土降低的主要原因之一, 因此如果想要提高1:1RLC混合骨料混凝土的强度, 需要改善这种弱界面。同时在1:1RLC混合骨料混凝土中改善再生骨料与胶凝体的黏结失效和浮石与胶凝体之间的黏结失效, 也是提高1:1RLC混合骨料混凝土强度的途径。
4 结论(1) 1:1RLC混合骨料混凝土中加入废旧橡胶粉会使其抗压强度降低, 在橡胶粉粒径相同的情况下, 随着橡胶粉掺量的增加, 其抗压强度下降率逐渐在增大。
(2) 在橡胶粉掺量相同的情况下, 随着废旧橡胶粉粒径的减小, 其抗压强度均有损失, 但以外掺80目橡胶粉损失率最大。
(3) 1:1RLC混合骨料混凝土中, 由于橡胶粉的憎水性和再生骨料的损伤裂缝较多, 导致橡胶粉、再生骨料和浮石与水泥界面黏结性较差、缝隙较多, 是混合混凝土抗压强度降低的主要原因。
(4) 1:1RLC混合骨料混凝土中, 由于废旧橡胶粉、再生骨料和浮石不利因素致使混凝土的强度降低, 这些将为以后改性橡胶粉、再生骨料不同取代率等研究做基础。
| [1] |
于利刚, 余其俊, 刘岚. 废橡胶胶粉在砂浆混凝土中应用的研究进展[J].
硅酸盐通报, 2007, 26 (6) : 1148-1152 YU Ligang, YU Qijun, LIU Lan. An overview of research on waste tire rubber crumb in mortar and concrete[J]. Bulletin of the Chinese Ceramic Society, 2007, 26 (6) : 1148-1152 |
| [2] | KHATIB Z K, BAYOMY F M. Rubberized portland cement concrete[J]. Journal of Material in Civil Engineering, 1999, 11 (3) : 206-213 DOI:10.1061/(ASCE)0899-1561(1999)11:3(206) |
| [3] |
朱涵. 新型弹性混凝土的研究综述[J].
天津建设科技, 2004, 14 (2) : 35-37 ZHU Han. New elastic concrete research were reviewed[J]. Journal of Tianjin University, 2004, 14 (2) : 35-37 |
| [4] |
杨林虎.橡胶集料混凝土的微观解析及其结构理论的探索研究[D].天津:天津大学, 2010.
YANG Linhu. Exploration on microstructure and structural theory of crumb rubber concrete[D]. Tianjin: Tianjin University, 2010. |
| [5] |
张宁, 李术才, 李明田, 等. 新型岩石相似材料的研制[J].
山东大学学报(工学版), 2009, 39 (4) : 149-154 ZHANG Ning, LI Shucai, LI Mingtian, et al. Development of a new rock similar material[J]. Journal of Shangdong University (Engineering Science), 2009, 39 (4) : 149-154 |
| [6] |
郑莉娟, 余其俊, 韦江雄, 等. 废橡胶粉的改性及其对水泥砂浆性能的影响[J].
武汉理工大学学报, 2008, 30 (1) : 52-54 ZHENG Lijuan, YU Qijun, WEI Jiangxiong, et al. Surface modification of pulverized waste rubber and its effect on the properties of portland cement mortar[J]. Journal of Wuhan University of Technology, 2008, 30 (1) : 52-54 |
| [7] |
马一平, 刘晓勇, 谈至明, 等. 改性橡胶混凝土的物理力学性能[J].
建筑材料学报, 2009, 12 (4) : 379-383 MA Yiping, LIU Xiaoyong, TAN Zhiming, et al. Research on physical and mechanical properties of cement concrete mixed with modified rubber particles[J]. Journal of Building Materials, 2009, 12 (4) : 379-383 |
| [8] |
郭灿贤.废旧轮胎胶粉改性水泥混凝土及其路用性能研究[D].南昌:南昌大学, 2006.
GUO Canxian. Study on the pavement property of recycled tire rubber powder modified cement concrete[D]. Nanchang: Nanchang University, 2006. |
| [9] |
何勤, 谢曦, 刘凤源, 等. 国内外废弃混凝土分离回收及应用技术[J].
新型建筑材料, 2013 (10) : 38-40 HE Qin, XIE Xi, LIU Fengyuan, et al. Waste concrete separation recovery and application technology at home and abroad[J]. New Building Materials, 2013 (10) : 38-40 |
| [10] |
孙跃东, 周德源. 我国再生混凝土的研究现状和需要解决的问题[J].
混凝土, 2006 (4) : 25-28 SUN Yuedong, ZHOU Deyuan. The present study and problems to be solved on recycled concrete in China[J]. Concrete, 2006 (4) : 25-28 |
| [11] | TOPCU I B, GUNCAN N F. Using waste concrete as aggregate[J]. Cement and Concrete Research, 1995, 25 (7) : 1385-1390 DOI:10.1016/0008-8846(95)00131-U |
| [12] | DHIR R K, LIMBACHIYA M C, LEELAWAT T. Suitability of recycled concrete aggregate for use BS 5328 designated mixes[J]. Proceedings of the Institution of Civil Engineerings, 1999, 134 (8) : 257-274 |
| [13] |
陈云钢, 孙振平, 肖建庄. 再生混凝土界面结构特点及其改善措施[J].
混凝土, 2004 (2) : 10-13 CHEN Yungang, SUN Zhenping, XIAO Jianzhuang. Characteristics and strengthening methods of interfacial zone between aggregate and cement paste in recyeled-aggregate concrete[J]. Concrete, 2004 (2) : 10-13 |
| [14] |
许岳周, 石建光. 再生骨料及再生骨料混凝土的性能分析与评价[J].
混凝土, 2006 (7) : 41-46 XU Yuezhou, SHI Jianguang. Analyses and evaluation of the behaviour of recycled aggregate and recycled concrete[J]. Concrete, 2006 (7) : 41-46 |
| [15] |
陈图真, 朱江, 张东升, 等.再生混凝土的研究与应用进展[C]//第十三届全国现代结构工程学术研讨会论文集.北京:工业建筑, 2013:1649-1659.
CHEN Tuzhen, ZHU Jiang, ZHANG Dongsheng, et al. Progress in research and application of recycled concrete[C]// Proceedings of the 13th National Conference on Modern Structural Engineering. Beijing:Industrial Construction, 2013: 1649-1659. |
| [16] |
王海龙, 申向东, 王萧萧. 碳纤维改善浮石混凝土力学特性的试验研究[J].
建筑材料学报, 2013, 16 (2) : 232-236 WANG Hailong, SHEN Xiangdong, WANG Xiaoxiao. Study of carbon fiber improved pumice concrete mechanical properties[J]. Journal of Building Materials, 2013, 16 (2) : 232-236 |
| [17] |
肖开涛.再生混凝土的性能及其改性研究[D].武汉:武汉理工大学, 2004.
XIAO Kaitao. Study on the properties and the modification of recycled concrete[D]. Wuhan: Wuhan University of Technology, 2004. |
| [18] |
肖建庄, 郑世同, 王静. 再生混凝土长龄期强度与收缩徐变性能[J].
建筑科学与工程学报, 2015, 32 (1) : 21-26 XIAO Jianzhuang, ZHENG Shitong, WANG Jing. Long term strength, shrinkage and creep properties of recycled aggregate concrete[J]. Journal of Architecture and Civil Engineering, 2015, 32 (1) : 21-26 |
| [19] |
张利娟, 徐亦冬. 再生混凝土的抗压强度与弹性模量研究[J].
低温建筑技术, 2008 (1) : 6-8 ZHANG Lijuan, XU Yidong. Compressive strength and elastic modulus of recycled aggregate concrete[J]. Low Temperature Architecture Technology, 2008 (1) : 6-8 |
| [20] |
孔丽娟.陶粒混合骨料混凝土结构与性能研究[D].哈尔滨:哈尔滨工业大学, 2008.
KONG Lijuan. Research on structure and performance of ceramsite combined aggregate concrete[D]. Harbin: Harbin Institute of Technonlogy, 2008. |
| [21] | 中华人民共和国建设部. GB/T 50081-2002普通混凝土力学性能试验方法标准[S].北京:中国建筑工业出版社, 2003. |
| [22] |
张兆强, 李世颖, 解国梁. 胶粉改性混凝土试验研究[J].
混凝土, 2012 (1) : 68-70 ZHANG Zhaoqiang, LI Shiying, XIE Guoliang. Experimental study on rubber powder modified concrete[J]. Concrete, 2012 (1) : 68-70 |
| [23] |
王海龙, 申向东, 王萧萧. 废旧轮胎橡胶粉对水泥胶砂力学性能的影响[J].
硅酸盐通报, 2014, 33 (7) : 1662-1664 WANG Hailong, SHEN Xiangdong, WANG Xiaoxiao. Effect of waste tire rubber powder on cement mortar mechanical properties[J]. Bulletin of the Chinese Ceramic Society, 2014, 33 (7) : 1662-1664 |
| [24] |
赵丽妍.掺废旧轮胎橡胶粉改性水泥混凝土的试验研究[D].大连:大连理工大学, 2009.
ZHAO Liyan. Test research of modified cement concrete containing scrap rubber powder[D]. Dalian: Dalian University of Technology, 2009. |
| [25] |
额日德木, 王海龙, 王萧萧, 等. 表面改性废旧轮胎橡胶粉对水泥胶砂力学性能的影响[J].
中国科技论文, 2015, 10 (1) : 73-77 ERIDEMU, WANG Hailong, WANG Xiaoxiao, et al. Experimental study of the effect of surface modified waste tire rubber powder on the mechanical properties of cement mortar[J]. China Scinence Paper, 2015, 10 (1) : 73-77 |
| [26] |
陈宗平, 周春恒, 陈宇良, 等. 再生卵石骨料混凝土力学性能及其应力-应变本构关系[J].
应用基础与工程科学学报, 2014, 22 (4) : 763-774 CHEN Zongping, ZHOU Chunheng, CHEN Yuliang, et al. Mechanical property and stram-stress constitutive relationship of recycled pebble aggregate concrete[J]. Journal of Basic Science and Engineering, 2014, 22 (4) : 763-774 |